最近，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實(shí)驗(yàn)室(籌)羅毅研究團(tuán)隊(duì)的張群研究小組，在凝聚相微納結(jié)構(gòu)的超快光譜和動力學(xué)研究方面取得重要進(jìn)展。研究人員采用超快光譜原位、實(shí)時測量手段，揭示了氧化石墨烯的雙疇結(jié)構(gòu)。研究成果以“The Realistic Domain Structure of As-Synthesized Graphene Oxide from Ultrafast Spectroscopy”為題，發(fā)表在8月21日出版的《美國化學(xué)會志》上 [JACS 135, 12468-12474 (2013)]。

　　氧化石墨烯最初主要是被當(dāng)作大規(guī)模制備奇異二維材料石墨烯的優(yōu)良前驅(qū)物而備受關(guān)注。近幾年來，人們逐漸認(rèn)識到氧化石墨烯表面上的各種含氧官能團(tuán)所蘊(yùn)含的豐富化學(xué)對實(shí)現(xiàn)石墨烯的功能化十分有用，相關(guān)的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究隨即成為熱點(diǎn)。然而，雖然這些含氧官能團(tuán)的化學(xué)類型(如羰基、環(huán)氧基、羥基、羧基等)已基本被識別，但它們在氧化石墨烯表面上的分布形式(即疇結(jié)構(gòu))卻一直存在爭議。目前，含氧官能團(tuán)一般被認(rèn)為是隨機(jī)分布于氧化石墨烯表面的sp2雜化的C C/C=C基質(zhì)中。

　　該工作對這一觀點(diǎn)提出了挑戰(zhàn)。研究人員從化學(xué)直覺出發(fā)，提出了氧化石墨烯雙疇結(jié)構(gòu)(類石墨烯疇+富氧疇)的新模型。為驗(yàn)證這一新模型，他們設(shè)計(jì)并開展了一套飛秒時間分辨的可見光泵浦、超連續(xù)白光偵測的超快光譜實(shí)驗(yàn)。在實(shí)驗(yàn)中，他們觀測到“反常的”類石墨烯超快載流子弛豫過程，并全面描畫出電子空穴轉(zhuǎn)移及電子聲子耦合的動力學(xué)機(jī)制，進(jìn)而為氧化石墨烯雙疇結(jié)構(gòu)新模型的有效性和合理性提供了直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù);進(jìn)一步的紫外激光誘導(dǎo)的碳氧比原位調(diào)控實(shí)驗(yàn)及相關(guān)譜學(xué)和動力學(xué)表征，也與這一新模型契合。這項(xiàng)研究工作，不僅具有重要的基礎(chǔ)概念性意義，也將為氧化石墨烯和其它功能化石墨烯類材料在微納電子學(xué)和微納光子學(xué)等方面的應(yīng)用提供有益的指導(dǎo)。

　　該工作得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委及中科院的項(xiàng)目資助。

飛秒時間分辨的超快光譜和動力學(xué)研究揭示氧化石墨烯雙疇結(jié)構(gòu)