利用蒙特卡羅(Monte Carlo)方法模擬了Cu薄膜在四方基底上的三維生長過程。模型中考慮了三個主要的原子熱運動過程:原子沉積、原子擴散、原子脫附,各過程發生的概率是由各運動的速率來決定的。討論了基底溫度、沉積速率及原子覆蓋度對Cu薄膜的表面形貌及表面粗糙度的影響。模擬結果表明:隨基底溫度升高或沉積速率下降,島的平均尺寸增大,數目減少,薄膜以層狀生長方式生長;Cu薄膜表面粗糙度隨溫度的升高而減小,當基底溫度處于某一臨界溫度之內時,表面粗糙度隨沉積速率的變化很大,但當基底溫度超過臨界溫度時,表面粗糙度隨沉積速率的變化很小;薄膜的粗糙度與薄膜亞單層的形核密切相關。

　　關鍵詞：粗糙度;Monte Carlo模型;薄膜生長;形貌

　　隨著微電子行業的高速發展, 作為主要互連線的Cu 薄膜應用越來越廣泛。而Cu 薄膜互連線的性能主要依賴于Cu 薄膜的微觀結構, 因此從原子尺度上研究Cu 薄膜生長的微觀機制, 從而控制薄膜的性能, 提高薄膜制備質量具有重要的研究意義。薄膜生長過程是一個隨機動力學過程, 因此,Monte Carlo 方法很自然應用于研究模擬這一過程。國內外研究者用Monte Carlo 方法從不同的方面研究了薄膜生長的微觀過程。劉祖黎等[1] 用動力學晶格Monte Carlo 方法模擬了Cu 薄膜的三維生長, 研究了濺射沉積條件下粒子的沉積角度、沉積速率以及入射能量對Cu 薄膜生長的影響, 但沒有研究溫度的變化對薄膜生長的影響。在他們的模型中通過控制沉積及擴散的時間來實現薄膜的三維生長模擬。吳子若等[2] 利用動力學晶格Monte Carlo 方法模擬了Cu 薄膜的三維生長過程, 討論了基底溫度、沉積速率及原子覆蓋率對Cu 原子遷移、成核和表面島生長等微觀生長機制的影響, 獲得了Cu 薄膜的表面形貌圖并計算了表面粗糙度。在他們的模型中, 關于原子的擴散只考慮了單原子遷移、雙原子遷移及臺階原子的遷移, 更為重要的是他們采用的三種遷移勢壘都是常數, 也就意味著在研究擴散的時候沒有考慮擴散原子周圍原子的分布情況。鄭小平等[3]建立了一個比較合理的三維模型, 并通過模擬成像和定量計算研究了薄膜生長過程中的兩個重要問題, 早期成核與表面粗糙度。他們運用勢函數計算出遷移速率和脫附速率, 再將每一個事件組成一個列表, 然后從表中隨機地抽取一個事件執行, 抽取的依據是某一事件的發生幾率與事件列表中所有事件幾率之和的比值最大。由于在計算擴散時考慮了擴散路徑的影響, 因此將會導致較大的計算量。

　　本文基于作者的Monte Carlo 模型模擬了在四方形基底上Cu 薄膜的三維生長過程[4] , 研究了沉積速率、基底溫度及原子覆蓋度對Cu 薄膜表面形貌和表面粗糙度的影響。在計算過程中, 采用Born-Mayer 勢來計算Cu 原子的擴散速率, 在擴散過程中只考慮了原子的向下遷移, 并忽略了脫附過程對薄膜生長的影響。

　　本文采用Monte Carlo 方法模擬Cu 薄膜的生長過程并通過改變基底溫度、沉積速率及覆蓋度等來觀察各種因素對薄膜粗糙度的影響。得出如下結論:

　　(1) 在一定的沉積速率和覆蓋度的條件下, 薄膜的表面粗糙度會隨著基底溫度的升高而減小, 薄膜的生長方式由島狀生長轉為層狀生長, 直到達到臨界溫度后, 薄膜的表面粗糙度隨著基底溫度的升高而保持不變。

　　(2) 當覆蓋度給定, 基底溫度在一定范圍內時,薄膜的表面粗糙度會隨著沉積速率的減小而減小,薄膜的生長方式向層狀生長轉化, 但超過一定溫度后, 薄膜的表面粗糙度隨沉積速率的變化較小。

　　(3) 當基底溫度及沉積速率一定時, 薄膜表面的原子覆蓋度越大粗糙度越大, 基底溫度較低時, 覆蓋度的變化對粗糙度的影響較大, 而基底溫度較高時,覆蓋度對粗糙度的影響變化不大; 薄膜表面的粗糙度與亞單層生長時薄膜原子的形核有直接關系。

　　Abstract: The Cu film growth on surfaces of square-lattice substrate was modeled and simulated in 3-dimensional Monte Carlo method.The model considers three major thermodynamic processes:the deposition,diffusion and desorption of individual Cu atom,with the probabilities depending on the deposition rate,diffusion coefficient,and desorption rate,respectively.The impacts of the film growth conditions,such as the substrate temperature,deposition rate,and Cu coverage,on the microstructures of the film were calculated.The results show that the substrate temperature and deposition rate strongly affects the microstructures of the film.For instance,as the substrate temperature rises up,or the deposition rate decreases,the layer-by-layer growth mode dominates,with small islands coalescing into bigger ones,resulting in smoother surfaces.Below the critical temperature,an increase of the deposition rate roughens the surfaces;whereas above the critical temperature,the deposition rate weakly influences the surface roughness.Possible mechanisms were also tentatively discussed.

　　Keywords: Roughness,Monte Carlo model,Thin film growth,Morphologies

　　基金項目: 國家重點基礎研究發展計劃資助項目(2005CB321704);; 國家杰出青年科學基金項目(10925209)

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