金屬摻雜調控氧化物表面性質的STM 研究

邵 翔

中國科技大學化學與材料科學學院化學物理系，安徽省合肥市金寨路96 號，郵編230026

　　金屬氧化物在人們的生產和生活中有著極其廣泛而重要的應用。這些應用的基礎多半是由于氧化物所具有的獨特的電子性質和表面性質。人們在研究中已經發現可以通過在氧化物中摻雜進不同的元素來調節其電子結構進而實現對其物理化學性質的調控。然而現階段針對各種氧化物體系的基礎表面科學方面的研究，特別是人們對于氧化物的摻雜作用機制的認識還比較欠缺。

　　報告人在過去幾年的時間里致力于利用掃描探針顯微鏡特別是掃描隧道顯微鏡(STM)來研究各種氧化物單晶及薄膜的表面性質，目標是獲得局域原子結構與表面性質的關聯，從而在原子分子層次上認識氧化物的表面科學。研究中發現通過選擇性的將各種金屬摻雜到氧化物的薄膜中，可以有效地調控吸附物與氧化物表面的相互作用。如在氧化鈣的薄膜中分別摻入Mo，Li，Cr 等，可以有效地控制沉積在表面的金顆粒的形貌在二維和三維之間進行轉換^[1-3] ，進而對負載的金顆粒的理化性質實現了調控。

　　該研究中通過將低溫掃描隧道顯微譜(STS)和密度泛函理論(DFT)計算相結合，共同揭示了該體系的摻雜作用的機制，即金屬雜原子與表面吸附物之間通過電子轉移而實現對表面相互作用的調節。這個結果為人們認識理解和擴展研究氧化物摻雜化學提供了理論指導，也為未來設計新型的催化劑體系提供了新思路。

參考文獻：

　　(1) Xiang Shao, Niklas Nilius and Hans-Joachim Freund, “Li/Mo Co-doping of CaO Films: A Means to Tailor the Equilibrium Shape of Au Deposits”, J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 2352-2354.

　　(2) Xiang Shao, Stefano Prada, Livia Giordano, Gianfranco Pacchioni, Niklas Nilius, and Hans-Joachim Freund, “Tailoring the Shape of Metal Ad-Particles by Doping the Oxide Support”, Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 11525-11527.

　　(3) Fernando Stavale, Xiang Shao, Niklas Nilius, Hans-Joachim Freund, Stefano Prada, Livia Giordano, Gianfranco Pacchioni, “Donor Characteristics of Transition-metal Doped Oxides: Cr-doped MgO versus Mo-doped CaO”，J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 11380-11383.